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《科学》发表定明月合成气催化的亮点评论文章

分类:院内新闻 作者: 来源: 武汉大学新闻网 时间:2022-07-25 访问量:

       7月22日,Science(《科学》)在线发表澳门大阳城集团2138网站、工业科学研究院定明月教授的Perspective(观点)文章,题为“Improving catalysis by moving water”(《通过转移水改善催化》),该文评述和讨论了疏水策略对合成气高效转化的重要性、最新研究进展及未来发展方向



     低碳烯烃(乙烯、丙烯、丁烯)是现代化工中重要的基础原材料,其工业生产主要依赖于石油。煤炭经合成气平台(CO和H2)可以转化为各种液体燃料(汽油、柴油、航空燃油)和大宗化学品(烯烃、芳烃、醇),是缓解我国石油资源短缺、实现煤炭清洁高效利用的关键技术,煤制油的成套工艺在我国已经实现大规模的工业应用。对于煤炭经合成气直接制取低碳烯烃尚处于研发阶段,该技术的核心在于设计催化剂以将合成气高效转化为低碳烯烃


     水是合成气转化反应中的副产物,会通过覆盖催化活性位或诱发副反应而限制合成气制取低碳烯烃的催化效率。近期,浙江大学肖丰收/王亮团队和中科院精密测量院郑安民团队合作报道(Science2022,377,406-410),将一种疏水性的助剂PDVB(聚二乙烯基苯)和CoMn催化剂物理混合后,反应中CO转化率从32%大幅提升至64%。CoMn/PDVB具备CoMn催化剂反应条件温和、对低碳烯烃选择性好的优点,而PDVB作为疏水性导水通道加速了水分子的扩散、削弱了水分子与CO在CoMn催化剂上的竞争吸附,进而在CoMn催化剂上暴露出更多的催化活性位,提高了合成气向低碳烯烃的转化效率。



     减少水对合成气转化的负面作用


     在此之前,定明月团队报道了一种“化学修饰”的疏水策略(Science 2021, 371, 610-613):在FeMn催化剂上包覆一层二氧化硅,并进一步通过硅烷化修饰得到了疏水性FeMn@Si催化剂。研究发现,表面二氧化硅疏水层可以保护碳化铁活性相免受水的氧化,使得其在反应中相处于良好的稳定状态。与此同时,催化剂表面疏水层阻止了水接触核层的铁物种,进而抑制了水煤气变换副反应(CO + H2O → CO2+ H2)的进行,使得产物中对CO2的选择性从传统催化剂上的45%左右降低至13%左右,显著降低合成气制烯烃过程中的碳排放


     结合“物理混合”与“化学修饰”的疏水策略,以开发CO转化率高、CO2副产物选择性低的新型高效催化剂,将大幅度降低煤炭经合成气平台制备各种液体燃料和大宗化学品过程中的生产成本和碳排放,打通该工艺的全部潜能,极大推动我国煤炭清洁高效利用技术的发展,为实现“碳达峰、碳中和”目标提供新的解决方案


     该项工作得到了国家自然科学基金(21978225,U21A20317)的资助。


论文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.adc9414